【儀器儀表網(wǎng) 專題推薦】中科院大連化物所葉茂、劉中民團隊聯(lián)合福州大學(xué)鮑曉軍、朱海波團隊，在分子篩納米孔道傳遞領(lǐng)域取得重要進展。針對傳統(tǒng)理論方法難以反映催化劑載體尺寸效應(yīng)的局限，該團隊基于長期發(fā)展的納米孔道“傳遞-反應(yīng)”耦合模型，創(chuàng)新性地建立了分子篩尺度下金屬團簇限域遷移-團聚理論模型。

　　該模型結(jié)合di一性原理模擬與傳遞-反應(yīng)框架，shou次定量描述了分子篩微區(qū)孔道內(nèi)金屬團簇遷移與團聚的動態(tài)歷程及其受載體尺寸的影響機制。合作團隊通過多種原位高分辨表征技術(shù)驗證了模型可靠性，發(fā)現(xiàn)分子篩載體尺寸（特別是b軸長度）是調(diào)控金屬團簇“外表面團聚”（形成低活性顆粒）與“孔道內(nèi)聚集”（形成高活性亞納米團簇）競爭機制的關(guān)鍵。當(dāng)Silicate-1分子篩b軸長度大于2 μm時，遷移路徑延長迫使Pt物種在孔道內(nèi)定向聚集形成亞納米團簇并被“鎖定”，有效避免了團聚失活。

　　基于此發(fā)現(xiàn)的“擴散-聚集-自鎖”機制，團隊成功創(chuàng)制出具有超高穩(wěn)定性的丙烷脫氫Pt-Sn@MFI催化劑。該工作為通過精準(zhǔn)調(diào)控分子篩載體性質(zhì)優(yōu)化金屬催化劑性能提供了重要理論基礎(chǔ)。